니켈(Ni) 기반 촉매는 귀금속에 비해 비용 효율적이며 높은 효율을 보여 CO 2 메탄화에 널리 사용된다. 그러나 낮은 온도에서의 촉매 성능은 주로 CO 2 의 제한적인 활성화로 인해 여전히 중요한 과제로 남아 있다. 본 연구는 프라세오디뮴 산화물(PrO x )이 담지된 Ni가 저온 CO 2 메탄화 활성을 유의하게 향상시킴을 보여준다. 이러한 향상은 주로 PrO x 의 이중 역할에 기인했다. 즉, PrO x 는 CO 2 활성화를 촉진하는 동시에 Ni 활성 자리의 환원성(reducibility)을 변화시켰다. PrO x 는 원자가 상태 전이(Pr 3+ ↔ Pr 4+ )를 통해 산소 공공(oxygen vacancies, O v )의 형성을 용이하게 하여, 직접적인 CO 2 분해(CO 2 → CO + O* )를 위한 전자 공여 자리를 제공하였다. 또한 Ni와 PrO x 사이의 금속-지지체 상호작용(MSI)은 Ni 2+ 가 Ni 0 로 환원되는 환원성을 향상시켜, CO 2 의 수소화에 필요한 더 높은 밀도의 수소 활성화 자리를 유도하였다. 이러한 특성들의 통합은 반응물 활성화 효율을 향상시킴으로써 CO 2 메탄화 경로의 높은 효율을 야기하였다. 본 결과는 Ni와 PrO x 간의 시너지 상호작용이 Ni 자리의 환원성을 동시에 향상시키고 CO 2 활성화를 위한 풍부한 산소 공공을 제공함으로써 CO 2 메탄화를 강화함을 보여주며, PrO x 가 저온 CO 2 메탄화 촉매를 위한 매우 효과적인 지지체 재료임을 시사한다. • CO 2 메탄화를 위한 Ni/PrO x 촉매의 우수한 저온 활성. • PrO x 의 우수한 구조적 산소 이동성이 산소 공공 형성을 촉진. • 표면 산소 공공이 저온 CO 2 절단 반응 경로를 향상. • Ni-Pr 상호작용이 H 2 활성화를 위해 Ni 2+ 의 Ni 0 로의 레독스 특성을 강하게 촉진. • 향상된 반응물 활성화 효율이 저온 CO 2 메탄화를 개선.
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