메탄의 건식 개질(DRM)은 온실가스를 유용한 합성가스(syngas)로 전환하는 유망한 접근법을 제공한다. 그러나 소결(sintering)과 탄소 침적(carbon deposition)으로 인한 촉매 비활성화는 여전히 중대한 과제로 남아 있다. 안정적인 DRM 촉매를 위해 본 연구에서는 실리카 골격을 정밀하게 제어하여 결합제(ligand) 조절 실리카(ligand-controlled silica)에 Ni를 도입한 NILS(Ni-incorporated into ligand-controlled silica) 촉매를 제안한다. NILS 계열 촉매는 결합제 조절 실리카 골격 전구체에 포함된 C1~C4 탄소 사슬(테트라메틸 오쏘실리케이트(tetramethyl orthosilicate, C1, TMOS), 테트라에틸 오쏘실리케이트(tetraethyl orthosilicate, C2, TEOS), 테트라프로필 오쏘실리케이트(tetrapropyl orthosilicate, C3, TPOS) 및 테트라부틸 오쏘실리케이트(tetrabutyl orthosilicate, C4, TBOS))에 따라 촉매 구조, 물성 및 성능이 조절되도록 하는, 결합 솔-겔(sol-gel) 및 재침전(re-precipitation) 복합 방법으로 합성하였다. 가장 복잡한 리간드(C4)는 세 가지 핵심 메커니즘을 통해 촉매 특성을 향상시켰다: (1) 느린 솔-겔 반응을 통해 형성된 균일한 나노 크기의 니켈 클러스터, (2) 금속-지지체 상호작용을 촉진하는 표면 하이드록실(hydroxyl) 그룹의 증가, (3) 효율적인 물질 전달을 용이하게 하는 쌍봉(이중) 기공(bimodal pore) 구조의 발달. TBOS 유래 촉매(NILS-B)는 800 °C에서 40시간 동안 비활성화 없이 CH4 전환 95%, CO2 전환 97%를 유지하며 탁월한 안정성을 달성하였다. 이러한 성능은 나노 크기의 Ni 클러스터, 하이드록실화된 Ni 종(hydroxylated Ni species), 그리고 최적화된 기공 구조 간의 상승효과에 기인한다. 본 연구는 골격 리간드 효과에 대한 기초적 이해를 제공하며, 복잡한 개질이나 추가 프로모터 없이도 간단한 원팟(one-pot) 합성만으로 안정한 Ni-SiO2 촉매를 설계하는 실용적인 접근법을 입증한다. • 원팟 방법을 통해 리간드 조절 실리카(NILS)에 포함된 Ni 클러스터 합성. • 골격 리간드 복잡성이 촉매의 물리화학적 특성을 제어함. • 복잡한 리간드는 풍부한 표면 하이드록실 그룹과 하이드록실화된 Ni 종을 생성함. • TBOS 유래 촉매의 우수한 DRM 반응성으로 40시간 운전 시간 유지. • Ni-O-Si 상호작용의 독특한 활성점과 크기 제어된 Ni 입자.

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