실리콘/고분자 복합체의 제조방법 및 이에 따른 실리콘/고분자 복합체
Method for manufacturing the silicon/polymer composite and silicon/polymer composite using thereof
특허 요약
본 발명은 실리콘/고분자 복합체의 제조방법, 이에 따른 실리콘/고분자 복합체 및 이를 포함하는 리튬이차전지용 음극에 대한 것이다. 본 발명의 실리콘/고분자 복합체의 제조방법은 one-step 볼밀링 공정을 이용하여 마이크로 크기의 실리콘 입자를 서브 마이크로 크기로 분쇄하는 동시에 상기 입자의 표면에 폴리아크릴로니트릴 고분자를 흡착 및 코팅시킬 수 있다. 본 발명은 사용되는 화학물질을 최소화하여 기존의 화학적 및/또는 물리적 방법에 비해 친환경적이고, 열처리 등의 단계를 생략하여 공정이 간단하며, 고가의 장비 또는 고에너지가 요구되지 않아 저렴한 비용으로 실리콘/고분자 복합체를 생산할 수 있다. 본 발명에 의해 제조된 실리콘/고분자 복합체는 서브 마이크로 크기의 실리콘 입자의 표면에 균일한 폴리아크릴로니트릴 코팅층이 형성되어 이온전도도가 높고 전해질과의 친화력이 우수하므로, 음극 활물질로 활용 시 전지의 출력 특성 및 장기 안정성을 현저히 향상시킬 수 있다.
청구항
번호청구항
1

(1) 마이크로 크기의 실리콘 입자 분산액 및 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile) 분산액의 혼합물을 제조하는 단계; 및(2) 상기 혼합물 및 밀링용 볼을 혼합한 후 습식 볼밀링(ball-milling)하는 단계;를 포함하는 실리콘/고분자 복합체의 제조방법.

2

제1항에 있어서, (1) 단계의 실리콘 입자의 평균직경은 1 내지 10 ㎛인 것을 특징으로 하는 실리콘/고분자 복합체의 제조방법.

3

제1항에 있어서,(1) 단계의 실리콘 입자 및 폴리아크릴로니트릴은 30 ~ 70 : 1의 중량비로 혼합되는 것을 특징으로 하는 실리콘/고분자 복합체의 제조방법.

4

제1항에 있어서,(1) 단계의 실리콘 입자 및 폴리아크릴로니트릴은 45 ~ 55 : 1의 중량비로 혼합되는 것을 특징으로 하는 실리콘/고분자 복합체의 제조방법.

5

제1항에 있어서,(1) 단계의 분산액의 용매는 N,N-디메틸포름아미드, N,N-디메틸아세트아미드, N-메틸-2-피롤리돈, 디메틸설폭사이드, 테트라하이드로퓨란, 에틸렌카보네이트, 디에틸카보네이트, 디메틸카보네이트, 테트라메틸렌설폰, 아니졸, 디페닐에테르, 니트로벤젠, 벤조니트릴, 크레졸 및 페놀 중에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 실리콘/고분자 복합체의 제조방법.

6

제1항에 있어서, (2) 단계의 혼합물 내 고형분 및 밀링용 볼은 1 : 20 ~ 50의 중량비로 혼합되는 것을 특징으로 하는 실리콘/고분자 복합체의 제조방법.

7

제1항에 있어서, 상기 습식 볼밀링은 100 내지 500 rpm으로 5 내지 40시간 동안 수행되는 것을 특징으로 하는 실리콘/고분자 복합체의 제조방법.

8

제1항에 있어서, 상기 실리콘/고분자 복합체의 평균직경은 50 내지 950 nm인 것을 특징으로 하는 실리콘/고분자 복합체의 제조방법.

9

제1항에 있어서, 상기 실리콘 입자의 평균직경은 1 내지 3 ㎛이고,상기 실리콘 입자 및 폴리아크릴로니트릴 분말은 48 ~ 52 : 1의 중량비로 혼합되며, 상기 분산액의 용매는 N,N-디메틸포름아미드이고, 상기 혼합물 내 고형분 및 밀링용 볼은 1 : 30 ~ 40의 중량비로 혼합되며, 상기 습식 볼밀링은 295 내지 305 rpm으로 23 내지 25시간 동안 수행되고,상기 실리콘/고분자 복합체의 평균직경은 450 내지 950 nm인 것을 특징으로 하는 실리콘/고분자 복합체의 제조방법.

10

제1항 내지 제9항 중 어느 한 항의 방법에 따라 제조되어, 서브 마이크로 크기의 실리콘 입자의 표면에 폴리아크릴로니트릴 코팅층이 형성된 실리콘/고분자 복합체.

11

제10항의 실리콘/고분자 복합체를 포함하는 리튬이차전지용 음극 활물질.

12

제11항의 음극 활물질을 포함하는 리튬이차전지용 음극.

13

제12항에 따른 음극을 포함하는 리튬이차전지.