• Homo double Ru 2 /Mo 2 CO 2 는 활성도, 안정성 및 선택성 스크리닝을 통해 도출되었다. • MXene 지지체를 구성하는 금속 양이온의 d-band 구조와 단일 원자 및 homo double 원자 촉매에서 페르미 준위 근처의 전자 밀도 사이의 상관관계를 규명하였다. • MXene 표면에 지지된 단일 원자 및 이중 원자의 활성 변화는, NH 2 흡착물에서 이들의 d 궤도와 N 원자의 p 궤도 간 중첩 비율의 차이에서 기인하였다. 본 연구에서는 DFT 계산을 사용하여 전기화학적 질소 환원 반응(N 2 RR)을 통해 효율적인 NH 3 생산을 위해 Fe, Ru 및 Os의 단일 원자와 homo double 원자를 향상시키도록 MXene 지지체를 설계하였다. 우리는 9종의 초기 전이금속으로 구성된 서로 다른 MXene 표면 [M 2 CO 2 (M = Cr, Hf, Mo, Nb, Ta, Ti, V, W, Zr)]을 설계하고, N 2 RR의 자유에너지 도표, 용해 전위, 응집 에너지를 계산하여 단일 원자 및 homo double 원자의 활성/안정성을 평가하였다. 먼저, NH 2 흡착 에너지가 NH 3 생산성을 나타내는 활성 지시자임을 확인하였으며, 단일 Ru 원자의 페르미 준위 근처 상태 밀도는 N 2 RR 활성 결정에 중요한 요인임을 밝혔다. 다음으로, 지시자 기반의 계산적 탐색을 통해 새 MXene 기반 촉매를 조사한 DFT 계산 결과, 화학적 및 전기화학적으로 안정한 후보 촉매들 가운데 homo double Ru 2 /Mo 2 CO 2 촉매가 수소 발생 반응에 비해 높은 N 2 RR 선택성을 보이면서 가장 높은 NH 3 생산성을 나타냈다. 또한, 최적의 Ru 2 /Mo 2 CO 2 촉매는 페르미 준위 근처의 상태 밀도가 중간 수준이어서 NH 3 생산을 위한 최적 지시자 값(NH 2 흡착 강도)을 유도하였고, 결과적으로 전기화학적 NH 3 생산에서 과전위를 감소시켰다. 보다 근본적으로, 우리는 이들 단일 원자 또는 이중 원자의 페르미 준위 근처 전자 밀도가 MXene 지지체를 구성하는 양이온 금속 원자의 전자 구조와 밀접하게 상관되어 있음을 확인하였다. 본 연구는 MXene 지지체의 특성을 조절함으로써 단일 원자 및 homo double 원자 촉매를 합리적으로 설계할 수 있음을 강조하며, 대기 조건에서 NH 3 생산을 향상시키는 핵심 요인에 대한 통찰을 제공한다.

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