효율적이고 지속 가능한 에너지 전환 시스템을 구현하기 위해, 전체 물 분해(overall water splitting)를 위한 고급 이(二)기능성 전기촉매의 설계 및 개발은 재생 가능한 수소 연료를 생산하는 유망한 접근법을 제공한다. 그러나 단일 촉매에 이기능성을 통합하는 일은 특히 이중 페로브스카이트 산화물(double-perovskite oxides) 유래 소재에서 여전히 상당한 과제로 남아 있다. 이러한 관점에서, 3상(phase-pure)인 다결정(disordered) 이중 페로브스카이트 산화물인 Ca2MnRuO6(CMR), Ca2Mn1.25Ru0.75O6(CMR-1), Ca2Mn0.75Ru1.25O6(CMR-2)를 합성하여 이들이 이(二)기능성 전기촉매로서의 잠재력을 가지는지 평가하고, 물 분해 전기촉매 성능에 대한 혼합가(mixed-valence) 3d-4d 전이금속 이온(Mn/Ru)의 영향을 분석하였다. 합성된 시료들 중에서 CMR-2 촉매는 알칼리성 매질(1 M KOH)에서 수소 발생 반응(HER) 활성이 현저하게 우수하며, 10 mA/cm2에서 과전압(overpotential)이 270 mV로 최소값을 보였고, 이는 CMR(η10 = 328 mV) 및 CMR-1(η10 = 280 mV) 촉매를 모두 능가한다. 또한 동일 전해질 조건에서 산소 발생 반응(OER)을 평가한 결과, CMR-2 촉매는 10 mA/cm2에서 과전압이 300 mV로 매우 낮게 요구되었으며, 이는 RuO2 및 다양한 잘 설계된 산화물 기반 전기촉매들(F.E. 77%, 1.62 V vs RHE)과 비교할 때 우수한 수준이다. 효율적이고 견고한 이(二)기능성 촉매 성능과 더불어, CMR-2 촉매를 양극과 음극 모두로 사용하여 전체 물 분해를 수행하는 프로토타입 2전극 기반 물 전해 장치(H cell)를 제작하였다. 제작된 물 전해 장치는 유사한 셀 전압과 장기 안정성을 보였으며, 1 M KOH 전해질에서 24시간 연속 운전 동안 열화(degradation)가 거의 관찰되지 않아 향후 실용적 적용 가능성이 높음을 시사한다. 더 나아가, 본 연구에서의 무질서(disordered) 이중 페로브스카이트의 조성-활성 거동과 상세한 메커니즘에 대한 규명 결과는 밀도범함수이론(DFT) 계산 연구에 의해서도 지지된다.

*본 초록은 AI를 통해 원문을 번역한 내용입니다. 정확한 내용은 하기 원문에서 확인해주세요.