리튬이온전지의 급속 충전은 리튬 도금, 고체전해질계면(SEI) 형성, 응력 축적을 포함하는 음극 열화 과정들에 의해 중대하게 제약되지만, 이러한 결합된 열화 양상에 대해 미세구조적 이질성이 미치는 영향은 여전히 규명되지 않았다. 본 연구에서는 위상(phase) 수준의 이질성이 반응 비대칭성, 부반응 불균형, 응력 국소화를 결정적으로 유도한다는 점을 정량적으로 밝히기 위해 3D 디지털 트윈 프레임워크를 제시한다. 측정된 충전 프로파일에 의해 검증된 실험 기반 전극을 사용하고, 결합제(binder) 분포, 기공률, 전극 두께를 변화시켜 이들이 전역 및 국소 수준에서 미치는 영향을 해석하였다. 결합제 이질성은 50 μm 전극에서 전체 용량에 미치는 영향이 미미하나, 급격한 구배(gradient) 조건에서는 그 효과가 현저히 증폭되어 전해질 농도 변이를 심화시키고, Li-이온 플럭스를 교란하며, 불균일한 리튬 도금 및 SEI 형성을 촉진하고, 응력 핫스팟을 유발한다. 반대로, 더 높은 기공률은 이온 수송을 개선함으로써 이러한 불균형을 완화한다. 이에 비해 완만한 구배는 전극 두께 방향 전반에 걸쳐 보다 균일한 반응 동역학을 보존한다. 이러한 효과는 전극이 더 두꺼운 경우(83 μm)에 더욱 두드러지며, 완만한 구배가 급격한 구배를 명확히 상회한다. 본 연구는 미세구조적 이질성을 급속 충전 조건에서의 음극 열화에 대한 예측 기술 지표로 규명하고, 평균적 구조 지표에 더해 이질성의 조절이 리튬 도금, SEI 성장 및 응력 국소화 효과를 완화함을 보여준다. image

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