실리콘(Si) 음극에서 높은 용량과 긴 사이클 수명을 동시에 지지하는 재료 구조를 설계하는 일은 리튬이온배터리 발전을 위해 오랫동안 지속되어 온 과제이다. 요크-쉘(yolk-shell) 설계는 Si의 체적 팽창 특성을 완화하기 위한 가장 유망한 설계로 고려되어 왔다. 그러나 Si 코어와 외부 쉘 사이에 존재하는 상당한 공극은 전기적 접촉을 제한하고 Si 코어의 완전한 활용을 방해하며, 사이클이 진행됨에 따라 배터리 성능을 저하시킨다. 본 연구에서는 SiH4의 열분해와 공기 분위기에서의 탄소 산화를 통해 연결된 다층 요크-쉘(bridged multi-layered yolk-shell, MYS) 구조를 합성하였다. 이 MYS 설계는 Si 코어의 체적 팽창을 수용하기 위한 공극 공간을 특징으로 한다. 또한 Si 코어와 최외각 쉘을 연결하는 탄소 브리지(carbon bridge, CB)를 포함하며, 최외각 쉘은 SiOx/Si/SiOx를 포함하여 Si 코어의 전기적 접촉 및 리튬화(lithiation) 동역학을 향상시키고 코어와 쉘 간 낮은 접촉이라는 근본적인 문제를 해결한다. 그 결과 CB-MYS 구조는 2,802.2 mAh g-1의 높은 비용량을 보였고, 초기 쿨롬 효율은 90.0%였으며, 구조적 무결성과 안정적인 사이클 성능을 유지하였다. 따라서 우리는 CB-MYS 구조가 차세대 리튬이온배터리를 위한 고용량 합금 음극의 성능을 향상시키는 유망한 공학적 설계라고 판단한다.

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