이인수 교수 연구실
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인용수 2
·2025
High‐Density Catalytic Sites Grafting on 2D‐Metal Oxides for Acceptorless Alcohol Dehydrogenation
Yu‐Rim Hong, Nitee Kumari, Junwon Kim, Ankur Maji, Min Gyu Kim, Kyu-Min Jo, Siyoung Q. Choi, Ji Hoon Shim, In Su Lee
IF 16.9 (2025) Angewandte Chemie International Edition
초록

잘 정의된 고밀도 단일원자 촉매(SAC) 자리를 설치하는 것은 효율적인 화학 합성에서의 상승적(시너지) 협동 효과를 위해 매우 바람직하나, 군집이나 미립자(particulates)로의 불가피한 원자 분리(atomic segregation) 때문에 합성이 쉽지 않아 아직까지 해결이 어려운 과제이다. 우리는 2D 나노공간 구속(2D-nanoconfined) SAC 접합(grafting) 전략을 구현하였다. 이중층 실리카(silica) 포탄(envelope) 내부에서, 촉매 금속(Pt, Pd, Ir) 전구체로 미리 적재된 단일 금속 수산화물 층이, 현장에서 생성된 폭 1 nm 두께의 전이금속 산화물(TMO) 나노시트에 균일하게 매립된 SACs를 형성하도록 제어된 열적 전환을 거쳤다. 초협소하게 구속된 슬릿-공간(slit-space)은 TMO 호스트의 측면으로만 새어 나오는 양이온 공공(cation vacancies)을 원자 수준의 소켓(sockets)으로서 독점적으로 활용하여, SACs가 2D 평면 내에서 포획되도록 하면서도 수직 방향으로는 나노입자 형태의 원자 응집(aggregation)을 억제하였다. 고립된 TMO 나노시트에 고밀도로 장식된 SACs는 제어 가능한 방식으로 안정적으로 획득할 수 있었다. TMO 상의 잘 정의된 SACs는 다양한 알코올의 무수용매/무수용성 수소제거(acceptorless dehydrogenation)에 편리하게 적용되었으며, 보고된 촉매들을 능가하는 상당히 높은 활성으로 수행되었다. 심층적인 기작(mechanistic) 연구를 통해, SACs의 협동(coperative) 효과 밀도에 따라 서로 다른 반응 경로(협동적(concerted) 또는 단계적(stepwise))를 따르면서 무수용성 수소제거 반응 속도가 극적으로 향상됨이 밝혀졌다. 이러한 유리한 효과는 저밀도 SACs에서의 고립된 금속 자리 또는 나노입자 표면에서의 반응과는 구별된다.

*본 초록은 AI를 통해 원문을 번역한 내용입니다. 정확한 내용은 하기 원문에서 확인해주세요.

키워드
DehydrogenationNanosheetCatalysisOxideChemistryBilayerMetalGraftingNanotechnologyChemical engineering
타입
article
IF / 인용수
16.9 / 2
게재 연도
2025

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