잘 정의된 고밀도 단일원자 촉매(SAC) 사이트를 구축하는 것은 효율적인 화학 합성에서의 상승적(시너지) 협동 효과를 위해 매우 바람직하지만, 군집 또는 미립자로의 불가피한 원자 분리로 인해 합성이 어렵다는 한계가 있다. 우리는 2D-나노공간 구속(nanoconfined) SAC 고정(grafting) 전략을 구현하였다. 이중층 실리카 봉투(bilayer silica envelope) 내부에서 촉매 금속(Pt, Pd, Ir) 전구체를 미리 로딩한 단일 금속 수산화물 층이, 현장에서 생성된 1 nm 두께의 전이금속 산화물(TMO) 나노시트에 장식된 SAC로서 균질하게 매립되도록 조절된 열적 전환을 거쳤다. 초박(ultranarrow)으로 구속된 슬릿(slit) 공간은 TMO 호스트의 양이온 결손(cation vacancies)을 측방으로만 발현되게 하여, SAC를 2D 평면 내에서 포획하면서도 수직 방향으로는 원자 수준의 응집이 나노입자성 물질(nanoparticulates)로 형성되는 것을 제한하는 원자 스케일의 소켓(sockets)으로서 독점적으로 작동하였다. 고밀도의 SAC가 분리된 TMO 나노시트에 안정적으로 장식된 시료는 제어 가능한 방식으로 얻을 수 있었다. TMO 상의 잘 정의된 SAC는 다양한 알코올에 대한 무수용체 탈수소화(acceptorless dehydrogenation)에 편리하게 적용되었으며, 보고된 촉매를 능가할 정도로 매우 높은 활성으로 수행되었다. 심층적인 기전(mechanistic) 연구 결과, SAC의 협동성 밀도에 따라 상이한 반응 경로(동시성(concerted) 또는 단계적(stepwise))를 따름으로써 무수용체 탈수소화 반응 속도가 극적으로 향상됨이 밝혀졌다. 이러한 유리한 효과는 저밀도 SAC 또는 나노입자 표면에서의 고립 금속 사이트 상에서 일어나는 반응과는 구별된다.

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