공유결합성 유기 프레임워크(covalent organic frameworks, COFs)는 구조를 조절할 수 있고, 정렬된 나노채널을 가지며, 사슬의 분절 운동이 억제되어 리튬(Li) 금속 배터리를 위한 유망한 고체 전해질(solid-state electrolytes, SSEs)로 주목받고 있으며, 이러한 특성은 상온에서 Li⁺ 이온 수송을 지지한다. 그러나 펠릿 형태의 COF 기반 SSE는 이온 전도도가 낮았는데, 이는 이온 수송 경로가 최적이 아니고, 결정성이 제한적이며, 광범위한 입계 형성이 나타나기 때문이다. 여기서는 두께 20 µm의 이설폰산기( disulfonate ) 기능화 COF(COF ds ) 필름을 제시하며, 이 필름은 25 °C에서 1.0 × 10 ‒4 S cm ‒1의 이온 전도도를 달성한다. 고정된 이설폰산 음이온과 카보닐기를 통합하면, 채널 간( inter-subchannel ) Li⁺ 홉핑이 최소한의 공간적 분리로 가능해진다. 적용 전기장 하에서의 분자 동역학(molecular dynamics, MD) 시뮬레이션은 분자 설계가 최적화된 Li⁺ 전도 경로를 촉진함을 확인한다. 용액 상 합성을 통해 제조된 COF ds 필름은 높은 결정성, 균일한 형태, 매끈한 표면을 보였고, 이는 전기화학적 성능을 향상시켰다. 그 결과, COF ds 필름을 사용한 대칭형 Li 셀은 25 °C에서 1300 h 이상 동안 안정적인 사이클링을 보였으며, LiFePO 4 양극을 사용한 전지(full cell )는 0.2 C에서 300 사이클 동안 약 ≈95%의 용량과 99.999%의 콜롬 효율을 유지했다. 본 연구는 Li-금속 배터리에서 COF 기반 SSE를 개발하기 위해 분자 및 구조 공학을 통합하는 것의 중요성을 보여준다.

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