리튬-풍부 망간(LRM) 기반 양극을 고용량으로 전고체 리튬 배터리(ASSLB)에 통합하는 것은 에너지 밀도 및 안전성을 향상시키기 위한 대안적 전략을 제공한다. 이러한 맥락에서 설피드–할라이드 복합 구성의 이중 전해질 시스템은 널리 타당한 것으로 입증되어 왔다. 그러나 LRM/할라이드/설피드 3중 계면에서의 상용성 문제는 ASSLB의 실용적 구현을 크게 저해해 왔으며, 그 근본적인 계면 진화 메커니즘은 아직 완전히 규명되지 않았다. 본 연구에서는 서로 다른 상부 차단 전압(upper cutoff voltages)을 조절하여 3중 계면의 변화를 종합적으로 규명하고자 하였다. 다수의 in/ex situ 특성 분석 결과, LRM으로부터 진화한 격자 산소(lattice oxygen)가 Li3InCl6 (LIC) 층으로 침투하여 Li9.54Si1.74P1.4S11.7Cl0.3 (LSPSC)와 반응함으로써 InS–, LiCl 및 SOx–의 형성을 유도하고, 그 결과 4.6 V에서 LIC/LRM 및 LIC/LSPSC 양쪽 계면의 안정성이 악화되는 것으로 확인되었다. 반면, 4.4 V의 전압에서는 In–O/S 결합의 축적이 현저히 완화되어 LRM과 LIC 간의 Li+ 수송 동역학이 향상되었다. 또한 S–S 및 P–[S]n–P의 세기 역시 완화되었으며, 이는 LIC/LSPSC의 기생 반응이 크게 억제되었음을 추가로 보여준다. 따라서 제조된 셀은 2.0–4.8 V에서 0.1 C의 조건에서 258.72 mAh g–1의 높은 방전 비용량을 달성하였고, 2.0–4.4 V에서 0.5 C로 200 사이클 후에도 74.6%의 용량 유지율을 보이며 우수한 사이클 안정성을 나타냈다. 본 연구는 계면 열화를 억제하는 데 있어 차단 전압 조절의 중요성을 강조하며, LRM 기반 ASSLB에서 안정한 계면을 구축하는 데 대한 새로운 통찰을 제공한다.

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