고체 전해질 계면(solid electrolyte interphase, SEI)은 리튬 금속 배터리(LMB)의 핵심 특성으로, 쿨롱 효율, 출력(레이트) 성능 및 사이클 수명에 영향을 미친다. 그러나 기존의 SEI는 주로 리튬염 및 플루오르화 첨가제의 분해로 형성되어 무기물-지배형 계면을 만든다는 점에서, 불균일한 Li 석출과 낮은 이온 전도도를 겪는다. 이러한 본질적 한계는 전해질과의 심각한 부반응을 촉진하여 급격한 용량 저하와 사(死)리튬(dea d Li)의 축적을 유발하고, 특히 전류 밀도가 높은 조건에서 안전성 우려를 야기한다. 본 연구에서는 공액(conjugation) 매개 및 극성 전환이 가능한 계면 아키텍처를 구축함으로써, LMB에서 리튬-금속 음극에 대한 SEI의 필수적 역할을 규명하였다. 티오펜이 포함된 고분자-유사 SEI는 티오펜의 in situ 전기화학적 올리고머화(oligomerization)를 통해 형성되며, sp2 궤도에서 비공유 전자쌍(lone electron pairs)과 배위하여 Li+ 이온 전도도를 향상시킨다. 동시에 sp2 혼성화 CC 결합과 S 원자를 포함하는 공액 π 시스템은 pz 궤도의 스위치 가능한 극성을 가능하게 하여, Li 도금과 박리(스트리핑) 동안 동적인 전자 구름 재분배를 촉진한다. 이러한 궤도 수준의 적응성은 Li+ 이동을 가속하고 덴드라이트(dendritic) 성장을 억제하며, 고전류 운전 조건에서도 리튬 금속 표면을 안정화한다. 본 연구는 LMB에서 궤도-공학(orbital-engineered) 계면 설계에 대한 새로운 패러다임을 정립함으로써, 분자 규모의 전자 편극과 거시적 고속 충전 안정성을 연결한다. 또한 본 연구는 SEI와 양극(카소드) 전해질 계면의 특성을 정밀 조정하는 것이, 실제 응용을 위한 LMB의 변혁적 잠재력을 여는 핵심임을 강조한다. image

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