불활성 대 활성 물질의 비율을 최적화하여 고성능의 고두께 양극을 개발하는 것은 기존 리튬이온배터리(LIBs)의 에너지 밀도를 향상시키는 유망한 접근법이다. 그러나 전극 두께를 증가시키면 저항 상승과 균열 및 박리와 같은 기계적 문제를 포함한 도전 과제가 발생하는데, 이는 특히 슬러리 기반 습식 공정에서 두드러진다. 따라서 용매를 사용하지 않으면서도 저저항인 고두께 양극 제조 방법의 필요성이 강조된다. 본 연구에서는 용매-무첨가(mechano–thermal) 제조 공정이 고니켈 삼원계 금속 산화물 기반 고두께 양극의 전기화학적 성능에 미치는 영향을 탐구하였다. 확인된 핵심 과제는 활성 양극 물질 표면에 친용매성 회피(solvo-phobic) 결정 구조가 형성되는 것이다. 이를 해결하기 위해 용매-무첨가 제조 공정의 말미에 고속 냉각 전략을 적용하였으며, 그 결과 친용매성 회피 결정성(solvo-phobic crystallinity)이 성공적으로 감소하여 궁극적으로 습식 공정을 통해 제조된 양극의 전기화학적 성능을 능가하였다. 또한 액상 혼합을 통해 PVDF/succinonitrile (SN) 혼합 바인더를 도입하면 결정성이 추가로 최소화되어 전해질 젖음성, 이온 전도도 및 기계적 접착성이 유의하게 향상되었다. 그 결과, 혼합 바인더 시스템은 약 11 mA h cm⁻ 2의 높은 면적 용량(areal capacity)을 달성하였고 100회 사이클 동안 안정적인 사이클링 성능을 보였다. 리튬 금속 음극과 페어링했을 때, 고두께 양극은 약 418 W h kg⁻¹의 에너지 밀도를 나타냈으며, 패키징을 포함하면 약 335 W h kg⁻¹로 환산되어, 현재의 LIB 기술 대비 약 35%의 개선에 해당한다.

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