손희상 연구실은 무기화학공학과 나노재료 합성을 기반으로 에어로졸 공정 및 다공성 구조 제어 기술을 활용해 리튬이온전지·리튬금속전지·리튬황전지 등 차세대 에너지 저장용 전극 소재, 고체전해질 및 계면 안정화 소재를 개발하며, 동시에 유연 투명전극과 기능성 하이브리드 나노소재를 연구하는 화학공학 중심의 융합 연구를 수행하고 있다.
Strong Lithium Polysulfide Chemisorption on Electroactive Sites of Nitrogen‐Doped Carbon Composites For High‐Performance Lithium–Sulfur Battery Cathodes
Jiangxuan Song, Mikhail L. Gordin, Terrence Xu, Shuru Chen, Zhaoxin Yu, Hiesang Sohn, Jun Lü, Yang Ren, Yuhua Duan, Donghai Wang
IF 16.9
Angewandte Chemie International Edition
Despite the high theoretical capacity of lithium-sulfur batteries, their practical applications are severely hindered by a fast capacity decay, stemming from the dissolution and diffusion of lithium polysulfides in the electrolyte. A novel functional carbon composite (carbon-nanotube-interpenetrated mesoporous nitrogen-doped carbon spheres, MNCS/CNT), which can strongly adsorb lithium polysulfides, is now reported to act as a sulfur host. The nitrogen functional groups of this composite enable the effective trapping of lithium polysulfides on electroactive sites within the cathode, leading to a much improved electrochemical performance (1200 mAh g(-1) after 200 cycles). The enhancement in adsorption can be attributed to the chemical bonding of lithium ions by nitrogen functional groups in the MNCS/CNT framework. Furthermore, the micrometer-sized spherical structure of the material yields a high areal capacity (ca. 6 mAh cm(-2)) with a high sulfur loading of approximately 5 mg cm(-2), which is ideal for practical applications of the lithium-sulfur batteries.
Influence of Silicon Nanoscale Building Blocks Size and Carbon Coating on the Performance of Micro‐Sized Si–C Composite Li‐Ion Anodes
Ran Yi, Fang Dai, Mikhail L. Gordin, Hiesang Sohn, Donghai Wang
IF 26
Advanced Energy Materials
Abstract Silicon has been intensively pursued as the most promising anode material for Li‐ion batteries due to its high theoretical capacity of 3579 mAh/g. Micro‐sized Si–C composites composed of nanoscale primary building blocks are attractive Si‐based anodes for practical application because they not only achieve excellent cycling stability, but also offer both gravimetric and volumetric capacity. However, the effects of key parameters in designing such materials on their electrochemical performance are unknown and how to optimize them thus remains to be explored. Herein, the influence of Si nanoscale building block size and carbon coating on the electrochemical performance of the micro‐sized Si–C composites is investigated. It is found that the critical Si building block size is 15 nm, which enables a high capacity without compromising the cycling stability, and that carbon coating at higher temperature improves the first cycle coulombic efficiency (CE) and the rate capability. Corresponding reasons underlying electrochemical performance are revealed by various characterizations. Combining both optimized Si building block size and carbon coating temperature, the resultant composite can sustain 600 cycles at 1.2 A/g with a fixed lithiation capacity of 1200 mAh/g, the best cycling performance with such a high capacity for micro‐sized Si‐based anodes.
High-performance flexible lithium-ion electrodes based on robust network architecture
Xilai Jia, Zheng Chen, Arnold Suwarnasarn, Lynn Rice, Xiaolei Wang, Hiesang Sohn, Qiang Zhang, Benjamin M. Wu, Fei Wei, Yunfeng Lu
IF 30.8
Energy & Environmental Science
Highly robust, flexible, binder-free lithium-ion electrodes were fabricated based on interpenetrative nanocomposites of ultra-long CNTs and V2O5 nanowires. Such robust composite-network architecture provides the electrodes with effective charge transport and structural integrity, leading to high-performance flexible electrodes with high capacity, high rate-capability and excellent cycling stability.
1) 리튬금속전지용 이중박막 고체전해질 (BTSE) 소재 디자인 및 제작공정 개발 (1차년)
① 이중박막 고체 전해질 (Bilayer Thin-film Solid Electrolyte: BTSE)의 물성/조성/구조 디자인
a) BTSE (이온전도층 + Li-전해질 계면층)의 물성/조성/구조 설계
■ 물성: 무기계 전해질: 고이온전도성, 고결정성, 화학적 안정성, 높은 기계적 강도
유기계 전해질: Li 반응 안정성, 기계적 연성, 유/무기 고밀착력, 비정질 자가치료성
■ 구조: 이온전도층 (3차원 다공성 네트워크 나노구조체) + Li-전해질 계면층 (나노구조체)
■ 조성: 무기계 (산화물, 황화물 세라믹) 및 유기계 (고분자 (반응성, 자가치유 고분자), 첨가제) 이온전도 복합체
② BTSE 소재 제작 공정 (용액 (합성, 코팅) 및 전사) 디자인 및 제작
a) 이중박막 전해질 복합체 (이온전도층 + Li-전해질 계면층) 합성 공정 디자인
■ 이온전도층 합성 (용액 공정): 자가치유 반응성 고분자 및 무기물 기반 다공성 3D 네트워크 유/무기 나노구조체용 전구체 확보 및 복합체 박막 합성
■ Li-전해질 계면층 합성 (용액 공정): 계면층내 유/무기 성분 상용성, 형상 등 고려 복합체박막 제작
■ BTSE 제작 (용액/전사 공정): 이온전도 전도층 및 Li-전해질 계면층의 이중박막제작 위해 Li 금속 또는 전기화학적 공정 고려한 코팅 및 전사 프로세스 확립
③ BTSE 소재의 물리적/전기화학적 물성 분석
- BTSE 소재의 기계적, 물리화학적, 전기화학적 물성 분석 및 개선
2) 이중박막 고체전해질 (BTSE) 제작공정 확립 및 전기화학적 물성 안정화 (2차년)
① BTSE의 제작공정 확립 및 물성 안정화
- BTSE의 전기화학적 물성 고려, 최적 제작 (용액+전사)공정 도출
- BTSE 물성 안정화: BTSE의 이온전도도 향상 및 BTSE/Li 계면의 전기화학적 장기안정성 확보
■ Li/BTSE 계면층: 유/무기 복합체가 잘 분산된 계면 완충박막 통해 계면 접촉 문제 개선 및 덴드라이트 및 비활성 리튬 생성 방지 → BTSE의 전기화학적 계면 안정성 향상
■ 이온전도층: 다공성 네트워크 구조의 무기 이온전도체와 유기 고분자 통해 충분한 이온 채널 형성, 높은 비에너지 달성 및 기계적 강도 개선 → BTSE 이온전도도 향상
② Li/BTSE 계면의 전기화학적 물성 및 안정화 조건 확보
- Li 대칭셀에 BTSE 적용 통한 전기화학적 물성 확인 및 수정 통한 안정화 조건 확보
■ Li 증착/용해 안정성, SEI 형성, 장기 분극안정성, 장기 이온전도성, 고전류밀도에서 Li 덴드라이트 성장 확인
③ BTSE의 LMB내 전기화학적 작동 메커니즘 연구 및 셀 성능 개선
- Li 대칭셀에서 BTSE의 전기화학적 작동 거동 이해 및 셀 성능 개선
3) 이중박막형 고체전해질 기반 리튬 전고체전지의 성능 (효율성) 최적화 및 안전성 극대화 (3차년)
① 리튬금속 전고체 전지 (Solid-state Lithium Metal Battery: SLMB)용 BTSE의 전기화학적 특성 최적화
- SLMB용 BTSE의 전기화학적 성능 확인 및 최적화 (양극재: Lithium cobalt oxide: LCO))
■ 이온전도도, 전기화학적 전위, 쿨롱효율
② BTSE 기반 SLMB의 완전지 제작공정 및 양극 성능 최적화
- BTSE 기반 박막 공정 이용한 SLMB 완전지 (양극재 포함)제작 및 공정 최적화
- SLMB의 양극재의 성능 최적화: 용량 (≥120 mAh/g), 싸이클 성능 (>90%@100 cycle)
③ BTSE 기반 SLMB 성능 최적화 및 안전성 극대화
- BTSE-SLMB 완전지 제작 및 이를 이용한 성능/(열적, 전기화학적) 안전성 테스트 및 최적화
■ 고려 물성: 셀 에너지 밀도 (>150 Wh/kg), 싸이클 성능 (>90%@100 cycle), 안전성 (용량 잔류률>85%@100 cycle, 100oC)