특허 개요
본 특허는 전고체전지에서 리튬이온의 이동 통로가 되는 황화물계 아지로다이트 고체 전해질을 빠르게 제조하고 이를 전극에 적용하는 기술입니다. 리튬·M 원소·칼코겐·할로겐 화합물을 극성 비양성자성 용매에 녹인 뒤 급속 승온하여 MA4³⁻ 전구체를 형성하고, 건조 및 불활성 가스 분위기 열처리로 아지로다이트 결정 구조를 얻습니다. 이 과정은 할로겐·칼코겐 이온의 사이트 디스오더(site disorder)와 음이온 치환을 높여 이온전도 특성을 확보하도록 설계됐으며, 제조 전해질은 NCM622 양극활물질과 조합한 전고체전지용 전극에 적용됩니다.
- 핵심 기능
출발물질을 용매에 용해한 반응액을 급속 승온해 PS4³⁻ 기반 전구체를 형성하고, 잔여 용매를 제거한 후 불활성 가스 분위기에서 열처리하여 LiaMbAcXd 조성의 아지로다이트 고체 전해질로 결정화합니다. 제조된 고체 전해질은 양극활물질 및 도전제와 혼합되어 전고체전지 양극 내 리튬이온 전도 경로를 구성합니다.
- 차별 강점
기존 고상법은 볼 밀링과 열처리에 많은 시간 및 에너지가 필요하고, 저온 액상 합성은 합성 시간과 순도 측면의 한계가 있었습니다. 본 기술은 용매열 반응의 급속 승온과 후속 열처리를 결합해 전구체·용매 공결정 형성을 줄이고, 저온 액상 합성 비교군에서 관찰된 미반응 물질 및 불균일 입자 문제를 완화하는 방향으로 설계된 점이 차별점입니다.
- 활용 범위
기술·연구 측면에서는 황화물계 고체 전해질 합성, 아지로다이트 조성 설계, 리튬 금속 전지 및 고체전해질 기반 NCM 양극 분야에 활용 가능하며, Sn·Ge·Sb 치환 조성 연구로 확장할 수 있습니다. 사업 측면에서는 전고체 리튬이차전지, 전기자동차용 중대형 배터리, ESS 및 고안전성 배터리 소재·전극 제조 분야로 확장할 수 있습니다.
연구 개발 단계
용매열 합성 아지로다이트 고체 전해질의 전구체 형성, 결정 구조, 원소 분포 및 전기화학 특성을 실시예로 분석했으며, NCM622 양극과 리튬 금속 음극을 적용한 전고체전지의 충방전 특성과 대칭셀 계면 안정성을 확인했습니다. 대면적 전극, 실셀 장기 수명, 고온·고율 조건 및 양산 공정 스케일업에서의 재현성은 구체적으로 제시되지 않았습니다.
- 시료: 용매열 합성 아지로다이트 고체 전해질 및 NCM622-고체전해질-Super P 양극·리튬 금속 음극 전고체전지
- 비교 조성: 종래 저온 액상 합성 전구체, Sn·Ge·Sb 치환 조성, 아세토나이트릴·THF 용매
- 합성 조건: Li2S:P2S5:LiX=5:1:2, 200℃/분 급속 승온, 140℃～180℃ 진공 건조, Ar 분위기 약 550℃·5시간 열처리
현재 성과
실시예에서 제조한 Li6PS5Cl 고체 전해질의 이온전도도를 확인했습니다. 급속 승온으로 전구체를 형성하고 열처리로 아지로다이트 구조를 형성하는 공정을 통해 전고체전지용 이온전도 소재로 적용 가능한 전도 특성을 제시했습니다.
전구체 형성, 열처리 후 아지로다이트 결정 구조, 원소 분포 및 전기화학 특성을 실시예 기반으로 확인했습니다. NCM622 양극과 리튬 금속 음극으로 구성한 전고체전지에서 충방전 특성을 평가했고, 리튬 금속 대칭셀에서는 2000시간 이상 계면 안정성을 제시했습니다.
기존 고상법의 높은 에너지 및 장시간 공정, 저온 액상 합성의 긴 합성 시간과 순도 저하 문제에 대응하기 위해 급속 승온 기반 용매열 공정을 적용했습니다. 전구체·용매 공결정 형성을 줄이고 할로겐·칼코겐 이온의 사이트 디스오더를 높이는 제조 경로를 제시한 점이 핵심 차별성입니다.
상용화까지 남은 부분
대면적 전극 및 실제 셀 구성에서의 장기 수명·계면 안정성 검증
고온·고율 충방전 조건에서의 전도 특성 및 전지 성능 실증
배터리 소재 양산 공정에서의 공정 재현성, 스케일업 및 품질 관리 조건 확보
기술 이전 형태·도입 과정
도입은 이렇게 진행됩니다.
검토 미팅
귀사 상황·데이터 구조 기준으로 적합성을 논의합니다. 자료 검토만으로 끝나도 됩니다.
PoC 공동 검증
연구팀 동행 하에 귀사 데이터 기준 재학습·성능을 확인합니다.
라이센싱 계약
PoC 결과를 기반으로 희망 형태(실시권·공동연구 등)를 협의합니다.
기술지도·후속
도입 초기 기술지도, 필요 시 후속 공동연구·정부과제 연계까지 진행합니다.
특허 정보
리튬이차전지용 황화물계 고체 전해질, 이의 제조방법 및 이를 포함한 전극
10-2022-0173678 (2022.12.13)
1020230089560 (2023.06.20)
1028544980000 (2025.08.29)
김동완, 서승덕, 황석호
고려대학교 산학협력단
고려대학교 산학협력단