광범위한 습도 범위에서 약 780 ppt의 검출한계(LOD)로 200 ppb까지의 수준을 보였다. 가스 감응의 동시적 향상과 습도에 대한 면역성의 증가는 La의 도입으로 인해 유도된 표면 소수성 및 증가된 비표면적에 기인한 것으로 해석되었다.

단일 원자 촉매(SACs)는 고유한 전자 상태와 배위 환경에서 비롯되는 탁월한 원자 이용 효율을 바탕으로, 전례 없는 촉매 활성으로 인해 전기촉매 분야에서 점차 더 큰 주목을 받고 있다. 광전기화학(PEC) 물 분해에서 광전극에 고정된 원자 수준으로 분산된 금속 촉매는 촉매 활성 부위를 확대하고 광생성 전하 운반체 동역학을 촉진함으로써 기존의 박막 PEC 촉매를 능가하는 돌파구를 제공한다. 본 연구에서는 효율적인 PEC 물 분해를 위한 SAC가 도입된 광전극에 대한 종합적인 검토를 제시한다. 첫째, SAC의 규명을 위한 대표적인 특성 분석 기법과 광생성 전하 운반체 동역학 및 광자-전류 효율에 관한 연구를 논의할 것이다. 이어서 귀금속, 비귀금속 및 이중 금속 SAC로 분류되는 최신 PEC-SAC을 소개한다. 마지막으로 광전기촉매 분야에서 SAC의 잠재력을 최대한 실현하기 위한 핵심적 전망을 강조할 것이다.

화학 산업, 폐수 처리, 반도체 개발에서 핵심 산화제인 과산화수소(H2O2)는 전기화학적(EC) 및 광전기화학적(PEC) 생산이, 지속가능하지 않은 안트라퀴논 산화 공정과 H2 및 O2의 직접 기체 합성 경로에 대한 유망한 대안으로서 연구되어 왔다. H2O2를 생성하기 위한 음극에서의 O2 환원은, Faraday 효율과 H2O2 생성 속도에서 더 높은 지시값을 얻을 수 있기 때문에 양극에서의 물 산화보다 더 광범위한 관심을 끌고 있다. 그러나 장기적으로는, 물 산화에 원료로 물을 사용하는 것이 H2O2 생산의 지속가능한 발전을 위한 바람직한 절차이다. 광/전기촉매에서 H2O2 수율을 증대시키기 위한 혁신적 아이디어를 고무하기 위해, 실험적 관점과 계산적 관점에서 EC/PEC 기반 H2O2 생산의 최근 발전을 검토한다. 공정의 기본 메커니즘, 전극의 합리적 설계, 그리고 2전자 물 산화 반응(2e– WOR)을 통한 H2O2 생산 증진을 위한 고도 공학 전략을 철저히 요약한다. 또한, 2e– WOR의 모든 중간체 및 경쟁 반응 경로를 포함하여, 이를 저해하는 요인과 과제를 논의하고, 더 나은 대응을 위해 탠덤 소자 개발과 H2O2 분해 문제를 통합한다. 2e– WOR는 최적의 효율을 바탕으로 더 우수한 H2O2 생성 속도를 가능하게 한다.

절연성 페로브스카이트 산화물 간의 원자적으로 평탄한 (111) 계면은 새로운 전자 현상을 위한 기반을 제공한다. 예를 들어, 계면의 금속 이온 층 쌍 사이에서 나타나는 그래핀과 유사한 배위(coordination)는 위상적으로 보호되는 상태를 유도할 수 있다 [Xiao et al., Nat. Commun. 2, 596 (2011) 및 A. Rüegg and G. A. Fiete, Phys. Rev. B 84, 201103 (2011)]. 페로브스카이트 (111) 헤테로구조의 단위 격자를 구성하는 금속 이온/금속 산화물 이중층은 계면이 분극성을 가져야 하며, 이는 고유한 분극 불연속(intrinsic polar discontinuity)을 발생시킨다 [Chakhalian et al., Nat. Mater. 11, 92 (2012)]. 여기서는 (111) 방향으로 배향된 LaAlO3/SrTiO3 (LAO/STO)의 에피택셜 헤테로구조를 조사하였다. 우리는 헤테로구조 성장 동안 LAO 박막 덮개가 STO (111) 표면의 구조적 재구성(structural reconstruction)을 전자적 재구성(electronic reconstruction)과 함께 소거함을 확인하였고, 이는 그 결과로 형성되는 2차원 도전성 가스의 특성을 결정한다. 이러한 사실은 수송(transport) 측정, 정합(coherent) 브래그 로드(Bragg rod) 분석을 통한 구조 및 원자 전하의 직접 규명, 그리고 전자적 및 구조적 특성에 대한 이론적 계산으로 입증되었다. 이와 같은 계면 거동은 전자 소자에 유용한 새로운 성장 제어 파라미터로 이어질 수 있다.

광범위한 습도 범위에서 약 780 ppt의 검출한계(LOD)로 200 ppb까지의 수준을 보였다. 가스 감응의 동시적 향상과 습도에 대한 면역성의 증가는 La의 도입으로 인해 유도된 표면 소수성 및 증가된 비표면적에 기인한 것으로 해석되었다.

단일 원자 촉매(SACs)는 고유한 전자 상태와 배위 환경에서 비롯되는 탁월한 원자 이용 효율을 바탕으로, 전례 없는 촉매 활성으로 인해 전기촉매 분야에서 점차 더 큰 주목을 받고 있다. 광전기화학(PEC) 물 분해에서 광전극에 고정된 원자 수준으로 분산된 금속 촉매는 촉매 활성 부위를 확대하고 광생성 전하 운반체 동역학을 촉진함으로써 기존의 박막 PEC 촉매를 능가하는 돌파구를 제공한다. 본 연구에서는 효율적인 PEC 물 분해를 위한 SAC가 도입된 광전극에 대한 종합적인 검토를 제시한다. 첫째, SAC의 규명을 위한 대표적인 특성 분석 기법과 광생성 전하 운반체 동역학 및 광자-전류 효율에 관한 연구를 논의할 것이다. 이어서 귀금속, 비귀금속 및 이중 금속 SAC로 분류되는 최신 PEC-SAC을 소개한다. 마지막으로 광전기촉매 분야에서 SAC의 잠재력을 최대한 실현하기 위한 핵심적 전망을 강조할 것이다.

화학 산업, 폐수 처리, 반도체 개발에서 핵심 산화제인 과산화수소(H2O2)는 전기화학적(EC) 및 광전기화학적(PEC) 생산이, 지속가능하지 않은 안트라퀴논 산화 공정과 H2 및 O2의 직접 기체 합성 경로에 대한 유망한 대안으로서 연구되어 왔다. H2O2를 생성하기 위한 음극에서의 O2 환원은, Faraday 효율과 H2O2 생성 속도에서 더 높은 지시값을 얻을 수 있기 때문에 양극에서의 물 산화보다 더 광범위한 관심을 끌고 있다. 그러나 장기적으로는, 물 산화에 원료로 물을 사용하는 것이 H2O2 생산의 지속가능한 발전을 위한 바람직한 절차이다. 광/전기촉매에서 H2O2 수율을 증대시키기 위한 혁신적 아이디어를 고무하기 위해, 실험적 관점과 계산적 관점에서 EC/PEC 기반 H2O2 생산의 최근 발전을 검토한다. 공정의 기본 메커니즘, 전극의 합리적 설계, 그리고 2전자 물 산화 반응(2e– WOR)을 통한 H2O2 생산 증진을 위한 고도 공학 전략을 철저히 요약한다. 또한, 2e– WOR의 모든 중간체 및 경쟁 반응 경로를 포함하여, 이를 저해하는 요인과 과제를 논의하고, 더 나은 대응을 위해 탠덤 소자 개발과 H2O2 분해 문제를 통합한다. 2e– WOR는 최적의 효율을 바탕으로 더 우수한 H2O2 생성 속도를 가능하게 한다.

절연성 페로브스카이트 산화물 간의 원자적으로 평탄한 (111) 계면은 새로운 전자 현상을 위한 기반을 제공한다. 예를 들어, 계면의 금속 이온 층 쌍 사이에서 나타나는 그래핀과 유사한 배위(coordination)는 위상적으로 보호되는 상태를 유도할 수 있다 [Xiao et al., Nat. Commun. 2, 596 (2011) 및 A. Rüegg and G. A. Fiete, Phys. Rev. B 84, 201103 (2011)]. 페로브스카이트 (111) 헤테로구조의 단위 격자를 구성하는 금속 이온/금속 산화물 이중층은 계면이 분극성을 가져야 하며, 이는 고유한 분극 불연속(intrinsic polar discontinuity)을 발생시킨다 [Chakhalian et al., Nat. Mater. 11, 92 (2012)]. 여기서는 (111) 방향으로 배향된 LaAlO3/SrTiO3 (LAO/STO)의 에피택셜 헤테로구조를 조사하였다. 우리는 헤테로구조 성장 동안 LAO 박막 덮개가 STO (111) 표면의 구조적 재구성(structural reconstruction)을 전자적 재구성(electronic reconstruction)과 함께 소거함을 확인하였고, 이는 그 결과로 형성되는 2차원 도전성 가스의 특성을 결정한다. 이러한 사실은 수송(transport) 측정, 정합(coherent) 브래그 로드(Bragg rod) 분석을 통한 구조 및 원자 전하의 직접 규명, 그리고 전자적 및 구조적 특성에 대한 이론적 계산으로 입증되었다. 이와 같은 계면 거동은 전자 소자에 유용한 새로운 성장 제어 파라미터로 이어질 수 있다.

비록 p–n 이종접합이 태양전지 및 에너지 변환 소자의 핵심 구성요소이긴 하지만, 계면 결함으로 인한 내부 전기장 손실이 p–n 산화물 이종접합 광전극을 이용한 광전기화학적 특성 연구를 방해하고 있다. 구조적 결함으로 인한 전압 손실 없이 내부 전기장을 정밀하게 제어할 수 있는 이상적인 기반을 마련하려면, 뚜렷한 계면을 갖는 고품질 p–n 산화물 이종접합을 달성해야 한다. 본 연구에서는 펄스 레이저 증착법을 이용하여 (110) n‐TiO2 단결정 기판 위에 (211) 방향성이 매우 우수한 p‐CuBi2O4 박막을, 예리한 계면을 갖도록 제작하였다. (211) CuBi2O4와 (110) Nb:TiO2 사이의 예리한 이종계면은 높이 0.46 eV의 슈트키 장벽(Schottky barrier)을 형성하게 하였다. 이러한 슈트키 장벽은 공간전하영역이 형성된, 뚜렷한 바이어스 의존적 밴드 구조 변환에 기인하여 양기능(바이퍼셔널) 반응을 유도할 수 있음을 시사한다. CuBi2O4/Nb:TiO2 이종구조 광전극은 양기능(양극/음극) 광전기화학적 특성을 보였으며, 1.23 및 0 V RHE에서 각각 47 및 −77 µA cm −2를 나타냈다. 이러한 결과는 고급 양기능 에너지 변환 기술을 위한 고품질 p–n 이종접합 광전극 개발에 유용한 통찰을 제공한다.