유기 π-공액 결정에서 분자 수준의 광학 비선형성(예: 일차 고차분극률 β ≥ 300 × 10 −30 esu)을 향상시키는 일은 대부분의 경우 거시적 광학 비선형성의 영(0) 값을 초래하며, 이는 유기 비선형 광학 분야의 병목 현상이다. 본 연구에서는 극도로 큰 일차 고차분극률을 갖는 크로모포어를 도입한 새로운 계열의 비선형 광학 유기 결정에 대해 보고한다. 새로 설계된 4‐(4‐(4‐(hydroxymethyl)piperidin‐1‐yl)styryl)‐1‐(pyrimidin‐2‐yl)pyridin‐1‐ium (PMPR) 크로모포어를 사용하여, 머리-꼬리(head-to-tail) 양이온-음이온 OH⋯O 수소결합 합성소( synthon )와 결정 내에서의 분자 음이온의 최적 선택을 결합한 결과, 유효 일차 고차분극률 335 × 10 −30 esu를 갖는 실질적으로 매우 큰 거시적 광학 비선형성이 구현되었다. 이는 이전에 보고된 유사 결정에서의 영(0) 값과는 극명한 대조를 이룬다. 두께가 약 10 µm인 박막 PMPR 결정은 우수한 테라헤르츠(THz) 파 생성 성능을 보인다. i) −3 dB로 정의된 0.7–3.4 THz 범위에서의 넓은 평탄 스펙트럼 대역을 포함한 광대역 THz 파 생성과, 생성 상한 컷오프 주파수가 > 7 THz로 높은 특성뿐 아니라 ii) ZnTe 결정(밀리미터 스케일 두께)과 비교하여 THz 진폭이 5배 더 높은 높은 생성 효율이 동시에 달성된다. 따라서 새 PMPR 결정은 비선형 광학 및 THz 포토닉스의 다양한 응용을 위한 매우 유망한 재료이다.

이 관점 논의에서는 고성능 이온성 유기 비선형 광학 결정(ionic organic nonlinear optical crystals)을 위한 다양한 설계 전략, 고체 상태에서의 분자 포논 진동(solid-state molecular phonon vibrations), 그리고 이러한 요소들이 THz 광학 특성 및 THz 응용에 미치는 영향을 다룬다.