고체 상태 전해질(Solid-state electrolytes, SSEs)은 액체 전해질을 대체함으로써 안전성을 향상시켜 리튬 금속 배터리(LMBs)의 발전에 중요한 잠재력을 지닌다. 그러나 낮은 이온 전도도, 제한된 전기화학적 안정성, 그리고 전해질/전극 계면의 호환성 부족과 같은 문제들이 고에너지 밀도 LMB의 개발을 저해한다. 본 연구에서는 이온-회전 쌍극자 상호작용, 이온-고정 쌍극자 상호작용, 수소 결합을 포함하는 다중-브리지(다리) 공학 복합 엘라스토머 전해질(multiple-bridge engineered composite elastomer electrolytes, CEEs)을 활용한 SSE 설계 전략을 제안한다. 또한 CEE 기반 복합 엘라스토머 양극(Corporate elastomer cathode, CEC)을 함께 구성한다. 이 설계는 부피 적응형 엘라스토머 매트릭스, 높은 Li+ 전도성을 갖는 딥 유텍틱 전해질, 그리고 견고한 나노와이어를 결합한다. 그 결과, CEE는 높은 이온 전도도(1.7 × 10 −3 S cm −1), 리튬 수송수 0.72, 그리고 298 K에서 최대 4.9 V까지의 넓은 전기화학적 안정성 창을 나타낸다. 또한 설계된 균일한 Li+ 플럭스는 0.1 mA cm −2에서 900 h를 초과하는 동안 안정적인 Li 도금/박리를 촉진한다. 더 나아가 LFP 기반 CEC|CEE|Li 전지의 경우, 코인 셀에서 300 사이클 후 가역 용량 133 mAh g −1 및 95% 유지율을 보이며, 포일(파우치) 셀에서는 1 C에서 250 사이클 후 129 mAh g −1 및 96% 유지율을 보인다. 본 전략은 고에너지 밀도 LMB의 수명을 연장하기 위한 고체 상태 고분자 전해질을 설계하는 데 유망한 접근법을 제시한다.

고체 고분자 전해질(SPE)은 고에너지 리튬 금속 배터리(LMB)를 위한 휘발성이고 인화성인 유기 액체 전해질의 매력적인 대안으로 주목받고 있다. 그럼에도 불구하고 이온 전도도 부족과 계면 성능의 불충분이라는 두 가지 핵심 과제가 실용적 개발을 계속 저해하고 있다. 여기에서는 중합 가능한 딥 유텍틱 모노머(PDEM)로부터 유래한 단일이온 전도 젤 고분자 전해질(SIGPE)의 유망한 잠재력을 입증한다. 이 구조는 유연한 고분자 매트릭스 내에서 Li+를 매개로 한 분자 자기결합을 통해 유전 상수(High-dielectric-constant) 유전 개질제(dielectricizer)와 결합하여 동적 나노 상(phase)을 형성한다. 이러한 설계는 이온 경로를 조절하여 빠른 Li+ 전도를 가능하게 하고, 계면 분극을 효과적으로 억제하며, 동시에 이온 해리를 촉진한다. 또한 계면 안정성을 강화하는 점탄성(viscoelastic) 특성을 함께 나타낸다. 그 결과, 형성된 SIGPE는 5.0 V의 높은 산화 전압과 0.86에 가까운 전달수(transference number)를 보인다. LFP|SIGPE|Li 완전 셀에서 Li2O/LiF를 포함하는 이종 종(hetero species)에 의해 구동되는 무기물 풍부 SEI 층의 형성은 1 C에서 131.9 mAh g−1의 높은 방전 용량과 안정적인 사이클링 성능을 가능하게 하며, 1 C 및 30 °C에서 400 사이클 후에도 71.9%의 용량 유지율과 99.5%의 쿨롬 효율을 보인다. 이러한 결과는 PDEM 기반 SIGPE가 LMB의 성능, 안전성 및 지속가능성을 향상시킬 잠재력이 있음을 강조하며, 고에너지 저장 시스템에서의 실용화를 위한 길을 열어준다.