단위화 재생 연료전지(URFCs)는 연료전지와 전해조 모두의 역할을 수행함으로써 에너지 변환을 위한 비용 효율적인 해법을 제공한다. 음이온 교환막 기반 URFC(AEM-URFCs)는 산소 발생 반응(수전해 모드)과 산소 환원 반응(연료전지 모드)을 위해 Pt–Ir 합금과 같은 양기능성 전기촉매를 필요로 한다. 그러나 알칼리 매질에서 Pt의 낮은 안정성과 Ir의 높은 비용은 이러한 URFC의 광범위한 적용에 있어 도전 과제로 남아 있다. 본 연구에서는 산소 발생 반응 촉매로서 Ir을 Ni로 대체하기 위해 Pt–Ni 팔면체 합금을 합성하였다. Pt–Ni의 합금화 효과는 Pt의 용출을 억제하고 회복 과정(recovery process)을 통해 PtOx를 금속성 Pt로 전환함으로써 AEM-URFC의 내구성을 향상시키기 위한 새로운 운전 전략을 제공한다. 주목할 만하게, 회복 과정 이후 AEM-URFC 단일 셀의 성능은 10회 이상의 사이클 동안 유지되었으며, 이는 장기 운전을 위한 이 접근법의 타당성을 보여준다. 이러한 결과는 AEM-URFC의 더 광범위한 적용과 발전을 위한 길을 열어준다.

단위화 재생 연료전지(URFCs)는 연료전지와 전해조 모두의 역할을 수행함으로써 에너지 변환을 위한 비용 효율적인 해법을 제공한다. 음이온 교환막 기반 URFC(AEM-URFCs)는 산소 발생 반응(수전해 모드)과 산소 환원 반응(연료전지 모드)을 위해 Pt–Ir 합금과 같은 양기능성 전기촉매를 필요로 한다. 그러나 알칼리 매질에서 Pt의 낮은 안정성과 Ir의 높은 비용은 이러한 URFC의 광범위한 적용에 있어 도전 과제로 남아 있다. 본 연구에서는 산소 발생 반응 촉매로서 Ir을 Ni로 대체하기 위해 Pt–Ni 팔면체 합금을 합성하였다. Pt–Ni의 합금화 효과는 Pt의 용출을 억제하고 회복 과정(recovery process)을 통해 PtOx를 금속성 Pt로 전환함으로써 AEM-URFC의 내구성을 향상시키기 위한 새로운 운전 전략을 제공한다. 주목할 만하게, 회복 과정 이후 AEM-URFC 단일 셀의 성능은 10회 이상의 사이클 동안 유지되었으며, 이는 장기 운전을 위한 이 접근법의 타당성을 보여준다. 이러한 결과는 AEM-URFC의 더 광범위한 적용과 발전을 위한 길을 열어준다.

전극 표면 전하 밀도에서의 형성. 우리의 이러한 발견은 표면 전하 밀도가 향상됨으로써 C2 생산을 증대하기 위해 Nafion 코팅 전극을 사용하는 이점이 더욱 타당화함을 보여준다.

양자점(QDs)의 표면-캡핑 리간드는 QDs의 물리적 및 화학적 특성을 변화시켜 다양한 응용을 가능하게 한다. 따라서 이러한 리간드에 대한 정확한 정성 및 정량 분석은 QD 연구의 발전을 위해 필수적이지만, 종래의 방법(예: UV-vis, TEM)은 리간드의 조성비에 대한 직접적인 정량적 통찰을 제공하는 경우가 드물다. MS는 해결책이 될 수 있으나, 전통적인 MALDI는 과도한 리간드 손실을 유발한다. 여기서는 CdSe QDs의 리간드를 보존하고, 레이저 파워를 낮추면서도 높은 이온 신호를 얻기 위해, 전기음성도가 높은 불소화 포르피린(TPFP)을 소프트 MALDI 매트릭스로 사용하였다. DCTB, 9-니트로안트라센, 디트라놀, 펜타센의 전자-전달 매트릭스와의 비교 연구 결과, 전기음성도가 높은 TPFP가 광여기된 QDs로부터 전자를 추출하여 이온화 역치를 낮추고 리간드의 박리를 방지함이 나타났다. TPFP-MALDI-MS를 사용하여 우리는 카복실레이트- 및 티올레이트-캡핑 QDs에서 QD 코어 크기를 결정하고 표면 리간드의 개수를 계수하였으며, 특히 티올레이트-캡핑 QDs에서는 다양한 코어 크기에 대해 리간드 수와 리간드 밀도를 추가로 평가하였다. 이 접근법은 QD 코어 크기 결정, 리간드 수 계수, 그리고 향상된 분해능으로 표면 덮개(surface coverage)를 추정하기 위한 신뢰할 수 있는 전략을 제공한다. 이러한 결과는 소프트 이온화에서 매트릭스의 전자 친화도(electron affinity)의 중요성을 강조하며, 나노결정계(nanocrystalline systems)의 보다 신뢰할 수 있는 특성 규명을 위한 QD 코어 및 표면 화학을 탐침하는 MS 기반 도구의 범위를 확장한다.

단일 금속 원자 전기촉매의 성능 평가에서 활성 부위의 수를 정량화하는 것은 핵심적인 과제이다. 가능한 구현 방법은 단일 원자 전이금속에 선택적으로 결합하는 흡착성 가스 분자를 사용한 다음, 분광학적 도구를 통해 그 표면 밀도를 측정하는 것이다. 본 연구에서는 in situ X선 광전자 분광법(XPS)과 near edge X선 흡수 미세구조(NEXAFS) 분광법을 사용하여, FeNC 산소 환원 단일원자 촉매 상에 흡착된 CO 가스 분자를 검출하였다. XPS와 NEXAFS를 상관 분석함으로써, 우리는 활성 부위 밀도를 정확하고 신속하게 정량화하기 위한 간단하고 표면 및 화학적으로 민감한 프로토콜을 개발하였다. 밀도범함수이론 기반의 X선 스펙트럼 시뮬레이션은 Fe–N4–C 부위에 흡착된 CO 분자에 해당하는 분광학적 지문에 대한 할당을 재확인할 뿐 아니라, 저온에서의 CO 흡착을 설명하는 데 필요한 활성 부위의 추가적이면서도 예상치 못한 구조적 통찰을 제공한다. 본 연구는 정확한 촉매 성능의 정량적 평가를 위한 중요한 단계를 나타내며, 따라서 신뢰할 수 있는 소재 설계 원칙과 촉매 개발로 이어지는 기반이 된다.

변환.

고유한 전자 구조와 기하학적 유연성으로 인해 흡착 및 그에 따른 OER 동역학이 향상된다. 피롤(pyrrolic) 시스템에서의 다층적 보호 메커니즘은 더 높은 Co 부위 결함 형성 에너지와 그래핀 네트워크 내에서의 희생 질소 종의 전략적 분포로부터 기인하여, 장기간 산성 OER 운전 동안 탁월한 안정성을 가능하게 한다. 이러한 결과는 도전적인 전기화학 응용을 위한 안정한 단일 원자 촉매를 설계하는 데 필요한 기초적 통찰을 제공한다.