리튬이온전지(LIB)는 발전을 거듭하며 널리 사용되고 있으나, 에너지 밀도를 높이는 일은 여전히 중요한 과제로 남아 있다. 실리콘(Si)은 높은 이론 용량으로 인해 차세대 LIB 음극 소재로서 주목받고 있다. 그러나 반복적인 Li 합금화 및 탈합금화 과정에서 나타나는 Si의 체적 팽창은 낮은 쿨롬 효율(CE)과 짧은 사이클 수명으로 이어져, 차세대 LIB에의 통합에 어려움을 초래한다. 본 연구에서는 OH − , Cl − 및 등 다양한 리튬염을 체계적으로 비교하여, 음이온 종이 폴리(아크릴산)(PAA) 바인더 성능을 조절하는 역할을 규명하고자 하였다. 그 결과, LiOH 처리만이 진정한 카복실레이트 프리리튬화(carboxylate prelithiation)를 달성하며, 이는 최적의 정전기적 반발과 사슬 얽힘(chain entanglement) 균형을 형성하여 균일한 슬러리 분산 및 향상된 전극 안정성을 가능하게 함을 밝혀냈다. 프리리튬화된 PAA 바인더를 사용한 최적화된 Si 음극은 높은 초기 CE와 안정적인 용량 유지율을 보였다. 반면 LiCl은 중간 정도의 사슬 연장(chain-extending) 능력을 보이며 느슨하게 응집된 마이크로플록(microflocs)을 형성하여 Si 전극의 균일성을 저해하는 것으로 나타났고, Li 2 SO 4는 광범위한 폴리머 응집을 유도하여 분산이 나빠지고 성능이 급격히 저하되었다. 이러한 결과는 음이온 종에 따른 폴리머 구조(architecture)에의 특이적 효과를 바탕으로 리튬염을 전략적으로 선택하는 접근이, 차세대 LIB를 위한 고성능 Si 기반 음극을 개발하는 유망한 방법임을 보여준다.

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