치환 농도가 치환성 양이온에 의해 증가될 수 있는 Li 아르지로다이트계 고체 전해질에서는 치환 한계를 초과함으로써 고체상 배터리 성능을 향상시킬 수 있을 것으로 기대되나, 알려진 치환 한계의 초과는 시도되지 않았다. 본 연구에서는 단일 용매 매개(single-solvent-mediated) 접근법을 사용하여 Li 6+x P 1−x Si x S 5 Br 고체 전해질의 상한 치환 한계를 증가시켰다. 이 방법으로 달성된 한계는 ≈40%인 반면, 고체상 볼 밀링을 통해 달성된 한계는 ≈30%이다. 이러한 결과는 치환 수준에 따른 격자면 간 거리, 라만(Raman) 시프트, 이온 전도도의 변화를 모니터링함으로써 검증하였다. Li 6.4 P 0.6 Si 0.4 S 5 Br의 이온 전도도는 ≈3.1 mS cm −1 에 이르며, 이는 볼 밀링을 통해 달성된 값보다 높다. 향상된 한계는 입자 크기의 감소에 기인하는 것으로, 입자의 표면적 대 부피비가 증가하기 때문이다. 이러한 해석은 공간전하층 내에서의 치환체 축적에 기반하여 개발된 이론적 정식화에 의해 뒷받침되며, 이 정식화는 기술적 한계가 표면-부피 분율(surface-volume fraction)에 어떻게 의존하는지를 예측한다. Li// Li 6.4 P 0.6 Si 0.4 S 5 Br//Li 대칭 셀은 장기간의 사이클링 동안 우수한 Li 도금 및 박리를 보여주었다. Li 6.4 P 0.6 Si 0.4 S 5 Br를 포함하는 전지(풀셀)는 0.2 C에서 50회 사이클 후 초기 용량(143 mAh g −1 )의 약 67%(96 mAh g −1 )를 유지하며, 1 C에서 76 mAh g −1 의 용량을 제공한다.

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