• 결함이 풍부한 α-Co(OH) 2 층 위에 초축전지 전극으로서 Ag가 자발적으로 증착되었다. • Ag 증착은 Co의 d 궤도에 존재하는 전자를 작용시켜 축전 능력과 속도 성능을 향상시켰다. • α-Co(OH) 2 Ag90@CP600은 1 A g −1에서 801 F g −1의 비정전용량을 나타내었고, 100 A g −1에서 57 %의 속도 성능을 보였다. • α-Co(OH) 2 Ag90@CP600과 AgNP@HWGN로 조립한 ASC 장치는 1.8 V에 도달하였으며 높은 에너지 밀도 및 출력 밀도를 유지하였다. 본 연구는 결함이 풍부한 α-Co(OH) 2 층에 Ag 이온의 자발적 증착을 유도하는 α-Co(OH) 2와 Ag 사이의 표준 산화환원 전위 차이를 활용하여, 우수한 속도 성능과 안정성을 갖는 초축전지 전극 재료의 신속하고 편리한 제조를 가능하게 한다. Ag 나노클러스터의 증착은 반응 시간을 조절하여 제어한다. 밀도범함수이론(DFT) 계산 결과, Ag 증착은 Co d-오비탈의 전자와 상호작용하여 축전 성능과 음이온 수송 속도(R transfer)를 향상시키는 것으로 나타났다. 탄소지(CP)600 위의 α-Co(OH) 2 Ag90@CP600은 1 A g −1에서 비정전용량 801 F g −1, 100 A g −1에서 57 %의 비정전용량 유지/속도 능력을 보이며, 100 A g −1에서 10,000회의 충·방전 사이클 후에도 85.7 %의 용량 유지율을 유지한다. 비대칭 초축전지(ASC)에서 양극(cathode)으로 α-Co(OH) 2 Ag90@CP600을 사용하고, 은 나노입자를 고도로 수중분산 가능한 그래핀 나노시트(AgNP@HWGN)에 통합한 양극(anode)과 페어링하였다. ASC 장치는 전력 밀도 900 W kg −1 (1.8 V)에서 전력 밀도에 해당하는 에너지 밀도 35.1 Wh kg −1을 달성하였고, 20 A g −1 조건에서 10,000 사이클 동안 우수한 사이클 안정성을 보였다. 이 접근은 고성능 전극 재료 개발을 위한 효과적인 경로를 제공함으로써, 유망한 초축전지 전극 재료로서 α-Co(OH) 2 Ag90@CP600의 잠재력을 부각한다.

전반적인 물 분해를 발전시키기 위해서는 비용 효율적이고 내구성이 우수하며 전기촉매 활성이 매우 높은 양기능성(bifunctional) 전기촉매의 개발이 중요하다. DFT 결과를 바탕으로 단일 단계 전극증착(one-step electrodeposition) 전략을 설계하여, Fe와 P가 공도핑된 NiCo 면심입방체(face-centered cubic, fcc)/조밀육방구조(hexagonal close-packed, hcp) 이중상(dual-phase) 합금(Fe–Ni 1 Co 2 P@NiF)을 합성하였으며, 이 촉매는 수소발생반응(HER)과 산소발생반응(OER) 모두에서 예외적으로 우수한 촉매 활성을 보여준다. fcc와 hcp 상 사이의 이종접면과 Fe, P 도핑은 효율적인 전하 전달과 풍부한 활성 자리를 가능하게 한다. DFT 결과는 Fe 및 P 도핑이 물 흡착을 최적화하고 Ni/Co d-밴드 중심(d-band center)을 조절하며 HER 장벽을 낮춘다는 것을 보여준다. 또한 도핑원은 우선적 산화 사이트로 작용하여 CoNi의 과도한 산화를 억제함으로써 OER 활성을 향상시킨다. 1 M KOH에서의 전기화학적 시험은 10 mA cm −2에서 HER 41 mV, OER 289 mV의 낮은 과전위를 나타내었고, 10 및 100 mA cm −2에서 각각 1.53 V 및 1.65 V의 전압으로 전체 물 분해(overall water splitting)를 달성하였다. 촉매는 50 mA cm −2 조건에서 135 h 동안 안정성을 유지함이 주목할 만하다. 향상된 성능은 Fe와 P 도핑 및 상계(phase boundary) 공학이 상호 시너지로 작용하여 전자 구성을 조절하고 전하 전달을 가속시키기 때문으로 판단된다. 본 연구는 실용적인 물 전기분해 응용을 위한 효율적인 전기촉매를 설계하는 유망한 접근법을 제공한다. DFT 결과에 따르면, Fe, P 이중 도핑을 설계하고 분석하면 Fe–Ni 1 Co 2 P@NiF에서 HER/OER이 향상되어 우수한 전체 물 분해 성능과 안정성을 나타낸다. • Ni 1 Co 2 @NiF의 fcc/hcp 이종접면은 DFT 결과에 따라 설계되었다. • Fe, P 도핑은 이중상 이종접면을 보존하면서 Fe–Ni 1 Co 2 P@NiF를 형성한다. • Fe–Ni 1 Co 2 P@NiF는 물 분해를 위한 양기능성과 내구성을 나타낸다. • HER/OER 동역학을 향상시키는 Fe, P 도핑 메커니즘은 DFT 결과에 의해 규명되었다.