ABSTRACT 심층공융용매(deep eutectic solvent) 기반 고체 고분자 전해질(DES‐SPE)은 리튬 금속 배터리(LMB)를 위한 매력적인 플랫폼으로서, 고분자의 기계적 견고성과 DES로 가능해지는 이온 수송을 결합한다. 그러나 이들의 실제 적용은 양극(cathode)과의 계면 비호환성 및 용매화(solvalation) 동역학에 대한 불완전한 이해로 인해 제한되어 있다. 본 연구에서는 DES‐SPE를 개발하고, 핵자기공명 분광법 및 분자 동역학 시뮬레이션을 사용하여 그 용매화 환경을 규명하였다. 그 결과, DES 도메인이 보존되는 상호연속적(bicontinuous) 나노구조가 관찰되어 DES와 유사한 전도 경로가 유지됨을 확인하였다. 이러한 상분리는 DES와 리튬 금속 사이의 직접적인 접촉을 차단하여, 부반응(parasitic reactions)을 효과적으로 억제하고 계면 안정성을 향상시킨다. 양극 통합을 해결하기 위해, 자발적인 전해질 침투와 고중량(고로딩) 양극에서의 균일한 계면 접촉을 촉진하는 다공성 구조 전극(PSE)을 도입하였다. 최적화된 DES‐SPE(LDP373)는 30°C에서 0.719 mS cm −1의 높은 이온 전도도와 0.626의 전달수(transference number)를 달성하였다. 2 mAh cm −2의 PSE‐LiNi 0.83 Mn 0.06 Co 0.11 O 2 양극 및 40 µm의 리튬 금속 음극(anode)으로 구성된 양면 적층(bi‐stack) 파우치 셀에 적용했을 때, 0.1 C 및 25°C 조건에서 120 사이클 후 80% 이상의 용량 유지율을 제공하였다. 이러한 결과는 용매화 구조 제어와 전극 엔지니어링을 통합하는 설계 전략이 고성능 고체상태 LMB를 구현하는 데 중요함을 보여준다.

연구논문(doi: 10.1002/adma.202515906)에서 Soojin Park, Nam-Soon Choi, Tae Kyung Lee 및 공동연구자들은 가역적 호스트와 탄산염이 풍부한 설계 전해질 간의 상승적 결합을 보고한다. 이 접근은 두 전극 모두를 동시에 안정화하여 수지상(dendrite) 없는 Li 석출을 가능하게 하며, 무(無)양극(anode-free) 파우치형 리튬 금속 배터리에서 전례 없는 1270 Wh L−1의 에너지 밀도를 달성하였다.

ABSTRACT 심층공융용매(deep eutectic solvent) 기반 고체 고분자 전해질(DES‐SPE)은 리튬 금속 배터리(LMB)를 위한 매력적인 플랫폼으로서, 고분자의 기계적 견고성과 DES로 가능해지는 이온 수송을 결합한다. 그러나 이들의 실제 적용은 양극(cathode)과의 계면 비호환성 및 용매화(solvalation) 동역학에 대한 불완전한 이해로 인해 제한되어 있다. 본 연구에서는 DES‐SPE를 개발하고, 핵자기공명 분광법 및 분자 동역학 시뮬레이션을 사용하여 그 용매화 환경을 규명하였다. 그 결과, DES 도메인이 보존되는 상호연속적(bicontinuous) 나노구조가 관찰되어 DES와 유사한 전도 경로가 유지됨을 확인하였다. 이러한 상분리는 DES와 리튬 금속 사이의 직접적인 접촉을 차단하여, 부반응(parasitic reactions)을 효과적으로 억제하고 계면 안정성을 향상시킨다. 양극 통합을 해결하기 위해, 자발적인 전해질 침투와 고중량(고로딩) 양극에서의 균일한 계면 접촉을 촉진하는 다공성 구조 전극(PSE)을 도입하였다. 최적화된 DES‐SPE(LDP373)는 30°C에서 0.719 mS cm −1의 높은 이온 전도도와 0.626의 전달수(transference number)를 달성하였다. 2 mAh cm −2의 PSE‐LiNi 0.83 Mn 0.06 Co 0.11 O 2 양극 및 40 µm의 리튬 금속 음극(anode)으로 구성된 양면 적층(bi‐stack) 파우치 셀에 적용했을 때, 0.1 C 및 25°C 조건에서 120 사이클 후 80% 이상의 용량 유지율을 제공하였다. 이러한 결과는 용매화 구조 제어와 전극 엔지니어링을 통합하는 설계 전략이 고성능 고체상태 LMB를 구현하는 데 중요함을 보여준다.

연구논문(doi: 10.1002/adma.202515906)에서 Soojin Park, Nam-Soon Choi, Tae Kyung Lee 및 공동연구자들은 가역적 호스트와 탄산염이 풍부한 설계 전해질 간의 상승적 결합을 보고한다. 이 접근은 두 전극 모두를 동시에 안정화하여 수지상(dendrite) 없는 Li 석출을 가능하게 하며, 무(無)양극(anode-free) 파우치형 리튬 금속 배터리에서 전례 없는 1270 Wh L−1의 에너지 밀도를 달성하였다.

전기화의 지속적인 확대는 이 전환에 필수적인 에너지 저장 시스템인 고성능 리튬이온전지(LIBs)에 대한 관심을 점점 더 증대시키고 있다. 그러나 기존의 흑연 기반 LIB는 차세대 응용에 요구되는 엄격한 조건을 충족할 수 없으므로, 고도화된 대안이 필요하다. 본 연구에서는 새로운 고체–기체–고체 합성 방법을 통해 불소(Fluorine)가 도입된 실리콘(FIS) 나노구조의 설계를 보고한다. 이 방법은 금속열환원 반응을 탑다운 및 바텀업 공정을 결합하여 통합한다. 핵심적으로, 불소(F) 원자는 실리콘(Si) 격자의 간극(interstitial) 자리에 위치함과 동시에 입자 표면에도 고유하게 위치한다. 간극 F는 Si의 직접 천이 허용 밴드 구조를 변화시키고 리튬 침투 경로를 확장하여, 전자 전도도와 이온 이동성의 향상을 통해 전하 수송을 크게 개선한다. 한편, 표면에 결합된 F는 초소수성을 유도하여 합성과 전극 제조 과정 모두에서 불화수소산(hydrofluoric acid) 무첨가 처리를 가능하게 한다. 종합적으로, FIS에서 규명된 이러한 특징들은 비용 효율적인 제조, 향상된 구조적 및 전기화학적 안정성, 그리고 우수한 성능을 제공하며, 그 결과 차세대 LIB를 위한 사이클 안정성과 빠른 충전을 동시에 갖춘 Si 양극을 구현한다.

-유도된 제자리 자기고분자화 GPE 전략은 그린 케미스트리 원칙을 구현하며, 고성능·저비용·지속가능한 방식으로 아연 음극의 문제에 대한 해결책을 가능하게 하여 차세대 AZMB의 길을 열어준다.