ABSTRACT 심층공융용매(deep eutectic solvent) 기반 고체 고분자 전해질(DES‐SPE)은 리튬 금속 배터리(LMB)를 위한 매력적인 플랫폼으로서, 고분자의 기계적 견고성과 DES로 가능해지는 이온 수송을 결합한다. 그러나 이들의 실제 적용은 양극(cathode)과의 계면 비호환성 및 용매화(solvalation) 동역학에 대한 불완전한 이해로 인해 제한되어 있다. 본 연구에서는 DES‐SPE를 개발하고, 핵자기공명 분광법 및 분자 동역학 시뮬레이션을 사용하여 그 용매화 환경을 규명하였다. 그 결과, DES 도메인이 보존되는 상호연속적(bicontinuous) 나노구조가 관찰되어 DES와 유사한 전도 경로가 유지됨을 확인하였다. 이러한 상분리는 DES와 리튬 금속 사이의 직접적인 접촉을 차단하여, 부반응(parasitic reactions)을 효과적으로 억제하고 계면 안정성을 향상시킨다. 양극 통합을 해결하기 위해, 자발적인 전해질 침투와 고중량(고로딩) 양극에서의 균일한 계면 접촉을 촉진하는 다공성 구조 전극(PSE)을 도입하였다. 최적화된 DES‐SPE(LDP373)는 30°C에서 0.719 mS cm −1의 높은 이온 전도도와 0.626의 전달수(transference number)를 달성하였다. 2 mAh cm −2의 PSE‐LiNi 0.83 Mn 0.06 Co 0.11 O 2 양극 및 40 µm의 리튬 금속 음극(anode)으로 구성된 양면 적층(bi‐stack) 파우치 셀에 적용했을 때, 0.1 C 및 25°C 조건에서 120 사이클 후 80% 이상의 용량 유지율을 제공하였다. 이러한 결과는 용매화 구조 제어와 전극 엔지니어링을 통합하는 설계 전략이 고성능 고체상태 LMB를 구현하는 데 중요함을 보여준다.