리튬 금속 배터리(LMBs)는 높은 에너지 밀도에 기인하여 차세대 배터리로서 유망하게 부상하고 있다. 그러나 고전압 구동에 필수적인 탄산염 기반 전해질은 리튬 금속 음극에서 심각한 부반응을 유발하여 HF와 기체 부산물을 생성하고, 이로 인해 계면이 불안정해지며 셀의 열화가 가속된다. 이러한 문제를 해결하기 위해, 우리는 HF를 화학적으로 포집할 수 있는 균일하게 분포된 Si─OR 작용기를 포함하는 다기능 분리막(APA‐g‐APT)을 제안한다. 이 분리막은 부반응을 억제하는 동시에 리튬 음극과 NCM811 양극 모두에서 안정한 무기물 풍부 중간층(interphase)의 형성을 촉진한다. HF와의 반응을 통해 Si─OR의 현장(in situ) 전환이 전기음성인 Si─F 종으로 추가로 이루어지며, 이는 이온 전도성을 더욱 향상시키고 균일한 리튬 이온 수송을 촉진한다. 이러한 효과는 계산 분석을 통해서도 추가로 검증된다. 그 결과, Li/NCM811 전 전지(전체 셀)에서 두꺼움이 얇은 리튬 음극(< 40 µm)을 사용하면, 1000 ppm H 2 O를 포함한 탄산염 전해질과 승온(55°C)을 포함한 가혹한 조건에서도 안정적인 사이클링과 높은 쿨롱 효율을 달성한다. 또한, 얇은 리튬 음극을 고하중 양극(최대 32.5 mg cm − 2 )과 결합함으로써, APA‐g‐APT 셀은 중량 기준 에너지 밀도(gravimetric energy density)로 최대 402.2 Wh kg −1 까지 도달한다. 본 연구 결과는 APA‐g‐APT가 탄산염 전해질의 고유한 불안정성을 해결하기 위한 실용적인 접근법을 제공함으로써, 안전하고 내구성이 뛰어나며 고에너지 밀도의 LMBs를 가능하게 함을 보여준다.

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