건식(dry) 공정으로 처리한 초고두께 음극은 공정 혁신만으로도 에너지 밀도를 향상시킬 수 있으나, 두께가 증가함에 따라 비균일한 첨가제/바인더 분산과 이온 수송 저항 증가라는 핵심 과제에 직면한다. 본 연구에서는 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE) 나노입자가 rGO 표면에 고정(anchored)된 환원 산화 그래핀(reduced graphene oxide, rGO) 기반 나노복합체를 도입하였다. 이러한 PTFE 고정은 그래핀의 재적층(graphene restacking)을 효과적으로 억제하고, PTFE의 in situ 나노섬유화(in situ nanofibrillation)를 통해 용매 없는 제작 공정 동안 전극 전반에 걸쳐 균일한 분산을 가능하게 한다. 이중 기능을 갖는 전도성 및 결합(binding) 소재로서 rGO@PTFE 나노복합체를 사용하여, 고니켈 층상 산화물(high-nickel layered oxide, NCM)을 기반으로 하는 고에너지 음극을 성공적으로 제작하였으며, 각각 면적 용량 15.2 mA h cm −2 및 부피 용량 562.9 mA h cm −3 의 유의미하게 높은 값을 달성하였다. rGO@PTFE의 도입은 전해질 젖음성(wettability)과 흡수성을 향상시켰고, 전자 전도도 또한 향상시켰다. 더 중요하게는, 리튬-이온 전달수(lithium-ion transference number)를 0.73으로 높였으며, 기존의 비교 기준 전극에 비해 전하 전달 저항(charge transfer resistance)을 62% 감소시켰다. 이러한 이점을 바탕으로 rGO@PTFE 기반 두꺼운 음극(G@P_TC)을 리튬 금속 음극과 페어링했을 때, 부피 에너지 밀도 1088 Wh L −1 에 이르는 전례 없는 수준의 리튬 금속 배터리 개발이 가능하였으며, 50사이클 동안 용량 유지율을 약 92%로 유지하였다.

불활성 대 활성 물질의 비율을 최적화하여 고성능의 고두께 양극을 개발하는 것은 기존 리튬이온배터리(LIBs)의 에너지 밀도를 향상시키는 유망한 접근법이다. 그러나 전극 두께를 증가시키면 저항 상승과 균열 및 박리와 같은 기계적 문제를 포함한 도전 과제가 발생하는데, 이는 특히 슬러리 기반 습식 공정에서 두드러진다. 따라서 용매를 사용하지 않으면서도 저저항인 고두께 양극 제조 방법의 필요성이 강조된다. 본 연구에서는 용매-무첨가(mechano–thermal) 제조 공정이 고니켈 삼원계 금속 산화물 기반 고두께 양극의 전기화학적 성능에 미치는 영향을 탐구하였다. 확인된 핵심 과제는 활성 양극 물질 표면에 친용매성 회피(solvo-phobic) 결정 구조가 형성되는 것이다. 이를 해결하기 위해 용매-무첨가 제조 공정의 말미에 고속 냉각 전략을 적용하였으며, 그 결과 친용매성 회피 결정성(solvo-phobic crystallinity)이 성공적으로 감소하여 궁극적으로 습식 공정을 통해 제조된 양극의 전기화학적 성능을 능가하였다. 또한 액상 혼합을 통해 PVDF/succinonitrile (SN) 혼합 바인더를 도입하면 결정성이 추가로 최소화되어 전해질 젖음성, 이온 전도도 및 기계적 접착성이 유의하게 향상되었다. 그 결과, 혼합 바인더 시스템은 약 11 mA h cm⁻ 2의 높은 면적 용량(areal capacity)을 달성하였고 100회 사이클 동안 안정적인 사이클링 성능을 보였다. 리튬 금속 음극과 페어링했을 때, 고두께 양극은 약 418 W h kg⁻¹의 에너지 밀도를 나타냈으며, 패키징을 포함하면 약 335 W h kg⁻¹로 환산되어, 현재의 LIB 기술 대비 약 35%의 개선에 해당한다.